Caroline Imhof grandit dans un environnement bilingue suisse-allemand et français. Elle étudie le chant lyrique et le piano au Conservatoire de musique de Genève avant de se former au cours Florent à Paris puis à La Manufacture –Haute école de Théâtre de Suisse Romande – Lausanne, où elle obtient un Bachelor of Arts en théâtre en 2013.

Elle travaille au théâtre avec Philippe Ulysse, Blaise Ubaldini, Charlotte Huldi, Denis Maillefer, Maud Blandel, Guillaume Pilet, Nicolas Rossier, Marine Colard et Fabrice Melquiot.  En 2020, elle coécrit, coréalise et interprète On n’est pas venues les mains vides !, pièce de théâtre  tragi-comique ayant pour thème les rapports de pouvoir au théâtre.  La pièce est retenue demi-finaliste du concours Premio Migros Pour-cent culturel 2019, suivie d’une tournée en Suisse romande.

À l’écran, elle joue dans les films et séries TV de Frederik Maarsen (Durchschaut), sélectionné au 55ᵉ Festival du film de Soleure 2020, Michael Schaerer (Frieden), et Delphine Lehericey (Les Indociles), prix Swiss Award 2022 best storytelling. Plus récemment, elle joue dans le film À bras-le-corps (Silent rebellion) de Marie-Elsa Sgualdo, sélectionné à la 82ᵉ Mostra de Venise 2025.